平成29(行ケ)10072特許取消決定取消請求事件

平成２９年１２月２１日判決言渡
平成２９年（行ケ）第１００７２号 特許取消決定取消請求事件
口頭弁論終結日 平成２９年１２月５日
判 決
原 告 コーロン インダストリーズ インク
同訴訟代理人弁護士 小 松 陽 一 郎
藤 野 睦 子
同訴訟代理人弁理士 山 下 託 嗣
堀 川 か お り
合 路 裕 介
朴 沼 泳
被 告 特 許 庁 長 官
同 指 定 代 理 人 守 安 智
加 藤 友 也
藤 原 浩 子
板 谷 玲 子
主 文
１ 特許庁が異議２０１５－７００３２４号事件について平成２８年１１
月１６日にした決定を取り消す。
２ 訴訟費用は被告の負担とする
事 実 及 び 理 由
第１ 請求の趣旨
主文同旨
第２ 事案の概要
本件は，信越化学工業株式会社（以下，「特許異議申立人」という。）が申し立て
た特許異議申立てに基づく特許取消決定に対する取消訴訟である。争点は，新規性
及び進歩性の有無についての判断の当否である。
１ 特許庁における手続の経緯
原告は，名称を「ポリアルキルシルセスキオキサン粒子」とする発明についての
特許（特許第５７３９９６５号。以下，
「本件特許」という。）の特許権者である（甲
６）。
本件特許の請求項１～４に係る特許についての出願は，平成２０年５月２０日を
国際出願日とする出願である特願２０１０－５１０２０２号（パリ条約による優先
権主張 平成１９年５月２８日（以下，
「本件優先日」という。，同年１１月１２日
）
共に韓国）の一部を平成２５年１０月３日に新たな特許出願としたものであって，
平成２７年５月１日に特許の設定登録がされた（甲６）。
特許異議申立人は，平成２７年１２月１７日付けで本件特許の請求項１～４に係
る特許に対し特許異議の申立てをした（異議２０１５－７００３２４号。甲７）。特
許庁は，平成２８年１１月１６日，
「特許第５７３９９６５号の請求項１ないし４に
係る特許を取り消す。」との決定をし，同決定謄本は，同年１１月２５日に原告に送
達された。
２ 本件発明の要旨
本件特許の請求項１～４に係る発明（以下，それぞれ「本件発明１」
「本件発明２」
などといい，まとめて「本件発明」という。）は，次のとおりである。
【請求項１】
シラノール基を１．３％以下の量で有する球状粒子であり，水及び１０％（ｖ／
ｖ）メタノール水溶液に対して３００ｒｐｍで１分間攪拌後において，粒子が分散
しない程度の撥水性を備えることを特徴とするポリアルキルシルセスキオキサン粒
子。
【請求項２】
前記シラノール基が，前記球状粒子の表面にあることを特徴とする，請求項１に
記載のポリアルキルシルセスキオキサン粒子。
【請求項３】
前記ポリアルキルシルセスキオキサン粒子の平均粒径が１０～３０μｍであるこ
とを特徴とする，
請求項１または２に記載のポリアルキルシルセスキオキサン粒子。
【請求項４】
４００℃での熱重量変化率が２．７％以下であることを特徴とする，請求項１～
３の何れか１項に記載のポリアルキルシルセスキオキサン粒子。
３ 決定の理由の要旨
(1) 取消理由
ア 取消理由１
本件発明１，２及び４は，本件優先日前の平成元年７月２４日に頒布された特開
平１－１８５３６７号公報（甲１。以下，「甲１文献」という。）に記載された発
明（以下，「引用発明」という。）であるから，特許法２９条１項３号に該当し，
その特許は取り消すべきものである。
イ 取消理由２
本件発明３は，引用発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたもの
であるから，特許法２９条２項の規定により，その特許は取り消すべきものである
(2) 取消理由１について
ア 引用発明の認定
「温度計，還流器および攪拌機のついた四つ口フラスコに，ヘキサメチルジシラ
ザン１０００部と，メチルトリアルコキシシラン及び／又はその部分加水分解物を，
アンモニア及び／又はアミン類の水溶液中で，加水分解し，縮合させることにより
得た平均粒子径５μｍのポリメチルシルセスキオキサン粉末１０００部を仕込み，
２５℃で攪拌し，１５時間保持した後，処理物をろ紙で吸引ろ過後，２００℃の乾
燥器中で乾燥させ，表面処理された，メタノールを６０重量％含むメタノール水に
おける沈降重量百分率が３％である，真球状のポリメチルシルセスキオキサン粉
末。」
イ 本件発明１について
(ｱ) 本件発明１と引用発明との対比
（一致点）
「球状粒子であり，撥水性を備えるポリメチルシルセスキオキサン粒子。」
（相違点１）
本件発明１は，粒子が「シラノール基を１．３％以下の量で有する」のに対し，
引用発明は，粒子が有するシラノール基の量が不明である点。
（相違点２）
粒子の撥水性について，本件発明１は「水及び１０％（ｖ／ｖ）メタノール水溶
液に対して３００ｒｐｍで１分間攪拌後において，粒子が分散しない程度」である
のに対し，引用発明は粒子の撥水性が「メタノールを６０重量％含むメタノール水
における沈降重量百分率が３％である」点。
(ｲ) 判断
実験成績証明書（甲４。以下，「甲４証明書」といい，甲４証明書に記載されて
いる実験を「甲４実験」という。）には，甲１文献に記載された実施例１を追試し
た結果，「引用発明のポリメチルシルセスキオキサン粒子は，シラノール基量が０．
０８％」であることが示されている。したがって，相違点１は，実質的な相違点で
はない。
甲４証明書には，甲１文献に記載された実施例１を追試した結果，引用発明のポ
リメチルシルセスキオキサン粒子は，撥水性の程度が「水及び１０％（ｖ／ｖ）メ
タノール水溶液に対して３００ｒｐｍで１分間攪拌後において，粒子が分散しない
程度」であることが示されている。したがって，相違点２は，実質的な相違点では
ない。
以上より，本件発明１は，引用発明である。
ウ 本件発明２について
本件発明２は，本件発明１にさらに「前記シラノール基が，前記球状粒子の表面
にあること」を特定するものである。
甲１文献には「本発明で用いる上記式で示される有機ケイ素化合物は，ポリメチ
ルシルセスキオキサン粉末表面のシラノール基を減少させ，さらにトリオルガノシ
リル基を結合させる作用をするものであり，これにより，ポリメチルシルセスキオ
キサン粉末の撥水性を向上させることができる。」（２頁右下欄１０行～１５行）
ことが記載されており，有機ケイ素化合物により撥水性を向上させた後のポリメチ
ルシルセスキオキサン粒子の表面にもシラノール基があると解することが相当であ
る。
したがって，本件発明２は，引用発明である。
エ 本件発明４について
本件発明４は，本件発明１にさらに「４００℃での熱重量変化率が２．７％以下
であること」を特定するものであり，本件発明４と引用発明とは，さらにこの点で
相違している。
甲４証明書には，甲１文献に記載された実施例１を追試した結果，引用発明のポ
リメチルシルセスキオキサン粒子は，４００℃での熱重量変化率が２．１％である
ことが記載されている。
したがって，本件発明４は，引用発明である。
(3) 取消理由２について
本件発明３は，本件発明１又は２にさらに「前記ポリアルキルシルセスキオキサ
ン粒子の平均粒径が１０～３０μｍであること」を特定するものであり，本件発明
３と引用発明とは，本件発明１又は２との相違点に加え，さらにこの点で相違して
いる。
甲１文献には，ポリメチルシルセスキオキサン粉末の平均粒子径について「とく
に制限されないが，０．１～２０μｍであることが真球状の粉末を得やすいことか
ら好ましい。」（３頁右上欄８行～１０行）と記載されており，その粒子径は特定
の範囲に限定されていない。そして，ポリメチルシルセスキオキサン粉末の平均粒
子径を用途等に応じて適切な範囲に定めることは当業者であれば適宜なし得ること
であり，本件優先日においてポリアルキルシルセスキオキサン粒子の平均粒径を１
０～３０μｍとすることが技術的に困難であったとする格別の事情も見当たらな
い。さらに，本件特許の明細書（以下，図面を含めて「本件明細書」という。）の
記載をみても，ポリアルキルシルセスキオキサン粒子の平均粒径を請求項３に記載
された範囲とすることにより，本件発明３が当業者が予期し得る程度を超える格別
の効果を奏するものとはいえない。
したがって，本件発明３は，引用発明に基づいて当業者が容易に発明をすること
ができたものである。
第３ 原告主張の決定取消事由
１ 取消事由１（引用発明の認定の誤り）
(1) 決定が認定した引用発明の構成のうち，表面処理前のポリメチルシルセス
キオキサンの製法に関しては，甲１文献の実施例１では，
「特開昭６０－１３８１３
号公報（判決注：甲５。以下，「甲５文献」という。）により得た」としか開示され
ていない。そして，決定は，引用発明における製法に関して，
「メチルトリアルコキ
シシラン及び／又はその部分加水分解物を，アンモニア及び／又はアミン類の水溶
液中で，加水分解し，縮合させることにより得た平均粒子５μｍのポリメチルシル
セスキオキサン粉末」と特定するが，「メチルトリアルコキシシラン」「その加水分
解物」には膨大な種類があり，加水分解するのは「アンモニア及び／又はアミンの
水溶液中」とあるのみで，加水分解や縮合の条件も特定されておらず，その組合せ
は天文学的な数である。また，
「平均粒径」が数平均粒径なのか体積平均粒径なのか
も特定されていない。さらに，甲５文献には，可能性のある様々な製造方法が幅を
もって記載されている。
このように，決定が認定した引用発明は，極めて抽象的な，上位概念の製造方法
で記述された発明であって，実施不可能であり，新規性の根拠となるような具体的
な発明が特定されているとはいえない。
(2) 以下のとおり，甲４実験は引用発明の正確な再現としての追試ではない。
ア 甲１文献の実施例１には，
「特開昭６０－１３８１３号公報」としか記載
されておらず，甲１文献の実施例１が甲５文献の実施例１の方法により得られた粒
子を使用したとは限られない。したがって，甲４実験は，甲１文献の実施例１の再
現とはいえない。
イ 甲５文献の実施例１には，①「４つ口フラスコ」には，丸底フラスコと
二重のジェケット式フラスコが存在するところ，どちらが用いられたか不明である，
②２８％の濃度のアンモニア水溶液の製造者，品番等が不明である，③塩素原子換
算で５ｐｐｍのメチルトリクロロシランを含有するメチルトリメトキシシランの製
造者，品番，グレード等が不明である，④攪拌速度が不明である，⑤滴下漏斗によ
る滴下か，定量ポンプによる滴下か，滴下穴のサイズ等が不明である，⑥冷却後の
温度及び冷却速度が不明である，⑦具体的な捕集方法が記載されていない，⑧水洗
回数，乾燥温度，乾燥時間も，具体的な方法が明記されていない，といった不明な
条件があり，甲４実験でどのように設定されたかも不明である。
甲１文献の実施例１においては，⑨「４つ口フラスコ」には，丸底フラスコと二
重のジェケット式フラスコが存在するところ，どちらが用いられたか不明である，
⑩ヘキサメチルジシラザンの製造者，品番等が不明である，⑪平均粒子径は，体積
平均粒子径か数平均粒子径かが不明である，⑫攪拌速度が不明であるほか，２５℃
で攪拌し混ざり合った状態で１５時間近く静止保持したのか，攪拌を継続した状態
で１５時間保持したのか不明である，⑬乾燥時間が不明である，といった不明な条
件があり，甲４実験でどのように設定されたかも不明である。
ウ 甲４実験の実験方法は，甲１文献記載の方法と多くの点で異なり，甲１
文献の実施例１の再現ではない。
特に，①メチルトリメトキシシランのメチルトリクロロシラン含有量の違い，②
ポリメチルシルセスキオキサン粒子の塩素含有量の違い，③表面処理前のポリメチ
ルシルセスキオキサンの平均粒子径の違い，④表面処理前のポリメチルシルセスキ
オキサンの自由流動性・形状の違い，⑤粉砕工程の有無（甲４実験では，表面処理
前のポリメチルシルセスキオキサンが塊状であったため，甲１文献の実施例１には
ない「ジェットミルによる粉砕工程」が追加されている。 ，⑥表面処理前のポリメ
）
チルシルセスキオキサン製造時の攪拌速度，滴下速度，滴下方法（１滴当たりの滴
下量，滴下速度）の設定，⑦乾燥温度，乾燥時間，水洗の有無は，
「粒子形状，撥水
性，シラノール基量，熱量重量変化率」といった，本件発明の発明特定事項とされ
ている特性に影響を及ぼす可能性がある。
エ 甲４証明書の「５．実験方法及び結果」欄には，甲１文献，甲５文献及
び本件明細書の文章の引き写しが記載されており，実験条件及び実験結果としての
基礎データ等が具体的に記載されていない。
例えば，①２８％濃度のアンモニア水，メチルトリメトキシシラン及びヘキサメ
チルジシラザンといった原料に関するメーカー名，商品名，品番，グレード，②ア
ンモニア水溶液にメチルトリメトキシシランを攪拌しながら滴下する際の攪拌速度，
滴下穴の形状，滴下方法，冷却速度，③ポリメチルシルセスキオキサン粒子の塩素
原子含有量の測定方法，④ヘキサメチルジシラザンとポリメチルシルセスキオキサ
ン粒子を攪拌する際の攪拌速度，攪拌状態，⑤得られた試料の写真，撥水性を評価
した際の分散状態の写真等が全く開示されていない。
特に，撥水性評価の指標としての分散状態に関して，甲４証明書では，撥水性に
ついて，〇，△を記載しているだけであって，実際の分散状態がどうであったか不
明であるし，どういう状態を〇とし，どういう状態を△としたかも不明である。
また，甲４実験が，甲１文献の実施例１の再現であることを確認するために，甲
１文献で測定されている沈降重量百分率を評価すべきところ，評価がされていない。
オ 甲４証明書には，シラノール基量について，
「グリニャール試薬を用いた
活性水素定量法により測定した」と記載されている。
しかし，具体的にどのように測定したのか不明である。シラノール基量を測定す
る方法としては，熱重量測定法（ＴＧＡ法）が一般的であり，グリニャール試薬を
用いた活性水素定量法は知られていない。
したがって，甲４実験によるシラノール基量は，評価方法の点からも，正確では
ない。
(3) 以下のとおり，引用発明を「真球状」と認定するのは誤りである。
ア 決定が引用発明を「真球状」と認定したのは，甲１文献の請求項２に「真
球状」という構成要件があるためである。しかし，明細書の実施例が，請求項１に
係る発明の構成を具備しているからといって，請求項２に係る発明の構成を具備し
ているということにはならない。
イ 決定の認定した引用発明の構成は，前記(1)のとおり，膨大な種類の製造
方法を含んでおり，得られる物の形状は特定できないから，引用発明が真球状とす
る根拠はない。
ウ 甲１文献の実施例１～４においては，本件明細書の比較例を大幅に上回
る，約５７倍もの有機ケイ素化合物を使用しているから，甲１文献に記載された発
明では，得られるものが凝集しており，非球状である蓋然性が高い。甲１文献の実
施例１を追試したところ，凝集しており，独立した粒子は見られなかった（甲１４）。
エ 甲４証明書には，表面処理に供されたポリメチルシルセスキオキサン粉
末の平均粒径の記載がないことから，実際に得られた粉体は，球状ではなく，凝集
していたと考えられる。
２ 取消事由２（本件発明１と引用発明との相違点の認定の誤り）
(1) 前記１(3)のとおり，引用発明は，「真球状」とはいえない。したがって，
「球状粒子であること」を相違点としなかった本件決定の認定は，誤りであり，
「球
状粒子であること」を相違点３とすべきである。
(2) 決定は，甲４実験を根拠に，引用発明を「シラノール基量が０．０８％で
ある」と認定した。しかし，甲４実験は，甲１文献の実施例１を正確に再現した追
試ではなく，甲４実験で用いられているシラノール基量測定方法も一般的な方法で
はない。したがって，引用発明の「シラノール基量が０．０８％である」との決定
の認定は誤りであり，相違点１は実質的な相違点とすべきである。
(3) 決定は，本件明細書の記載を理由として，シラノール基量と撥水性との間
に一定の関係があると後知恵的に仮定し，シラノール基量さえ同じであれば撥水性
が同じであるとの誤った認識のもと，かつ，甲４実験を根拠に，引用発明のシラノ
ール基量が０．０８％であるとの前提に立ち，引用発明のシラノール基量が０．０
８％であるから，引用発明の撥水性は，本件発明１と少なくとも同程度であろうと
いう結論を導いている。
しかし，このような仮定的推論には理由がなく，しかも，決定が根拠とする甲４
実験は引用発明の正確な再現としての追試ではなく，シラノール基量の測定方法も
一般的な方法ではないから，引用発明のシラノール基量が０．０８％であるとの前
提にも誤りがある。相違点２を，実質的な相違点とすべきである。
３ 取消事由３（本件発明２と引用発明との相違点の認定の誤り）
(1) 決定は，本件発明２と引用発明とに相違点がないと判断したが，前記２の
とおり，両者は，相違点１～３において相違する。加えて，甲１文献の実施例１に
は，
「表面処理されたポリメチルシルセスキオキサン粉末」の「シラノール基」に関
する記載も，それによる効果に関する記載もない。したがって，
「前記シラノール基
が，前記球状粒子の表面にある」点で，本件発明２と引用発明とは相違する（相違
点４）。
(2) 決定は，甲１文献の「・・・有機ケイ素化合物は，ポリメチルシルセスキ
オキサン粉末表面のシラノール基を減少させ・・・撥水性を向上させることができ
る。（２頁右下欄１０行～１５行）との記載に基づき，有機ケイ素化合物により撥
」
水性を向上させた後のポリメチルシルセスキオキサン粒子の表面にもシラノール基
があると解することが相当であるから，本件発明２は，甲１文献に記載された発明
であるとした。しかし，甲１文献の記載によると，粉末表面のシラノール基を減少
させるとなっているだけで，「シラノール基を１．３％以下の量」で，「球状粒子の
表面」に存在させることの開示はない。また，引用発明は，前記１(1)のとおり，膨
大なパターンの製造方法で特定されているところ，シラノール基が表面に存在する
粒子であるという根拠はない。
したがって，相違点４に関して，決定の判断には誤りがある。
４ 取消事由４（本件発明４と引用発明との相違点の認定の誤り）
決定は，本件発明４と引用発明とに相違点がないと判断したが，前記２のとおり，
両者は，相違点１～３において相違する。加えて，甲１文献には，
「４００℃での熱
重量変化率が２．７％以下である」という構成も，それに係る効果に関する記載も
ない。したがって，
「４００℃での熱重量変化率が２．７％以下である」点で，両者
は相違する（相違点５）。
決定は，甲４証明書を根拠に，引用発明の「４００℃での熱重量変化率が２．１％
である」としたが，前記１(2)のとおり，甲４実験は，甲１文献の実施例１の正確な
再現をした追試でもなければ，引用発明の追試でもない。したがって，相違点５に
関して，本件決定の判断には誤りがある。
５ 取消事由５（本件発明３の容易想到性の判断の誤り）
決定は，本件発明３と引用発明とに，平均粒径の点以外には，相違点がないと判
断している。しかし，前記２及び３のとおり，両者は，相違点１～４において相違
する。
甲１文献の実施例１には，得られた表面処理後のポリメチルシルセスキオキサン
粒子の平均粒子径の記載はない。甲１文献の実施例１では，表面処理前のポリメチ
ルシルセスキオキサンの平均粒子径は，５μｍとされており，仮に，このような原
料粒子が凝集等せずに，独立した状態で表面処理されたとするならば，表面処理後
のポリメチルシルセスキオキサン粒子の平均粒子径は，５μｍをそれほど大きく超
えるものではないと推定される。甲４証明書には，得られた表面処理されたポリメ
チルシルセスキオキサン粒子の体積平均粒径は，５．７μｍであるとされている。
したがって，本件発明３は，
「ポリアルキルシルセスキオキサン粒子の平均粒径が１
０～３０μｍであること」という構成を有するのに対して，引用発明は，平均粒径
５μｍ付近であるから，そのような構成において相違する(相違点６)。甲１文献に
「その平均粒子径はとくに制限されないが，０．１～２０μｍであることが真球状
の粉末を得やすいことから好ましい」という記載があることを加味しても，本件発
明３の平均粒径の下限は１０μｍであり，甲１文献に記載されている下限値に比べ
て１００倍も大きく，両者は異なる。
甲１文献の上記記載によると，甲１文献当時の技術では，真球状の粉末を得るた
めにはある程度小さい粒径にせざるを得なかったと考えられるところ，本件明細書
【００１４】には，本件発明３は，従来よりも大きい粒径を有し，含水率が低く，
はっ水性が大きいので，保管中の吸湿性が低いという優れた効果が記載されており，
【００３５】【００３９】の記載に照らしても，本件発明は，比較的大きな粒子を
，
製造することに成功したといえる。したがって，
「本件優先日においてポリアルキル
シルセスキオキサン粒子の平均粒径を１０～３０μｍとすることが技術的に困難で
あったとする格別の事情も見当たらない」とか，
「本件発明３が当業者が予期し得る
程度を超える格別の効果を奏するものとはいえない」とした決定の判断は，引用発
明が未解決であった課題を本件発明３が解決したこと，両者の発明の技術的思想が
異なることを見落とし，本件発明３の構成の特徴及び効果を誤って理解したもので
ある。
本件明細書【０００８】では，甲１文献の実施例１で使用されている撥水性付与
剤「ヘキサメチルジシラザン」に関して，
「・・・日本国特開平３－２４４６３６号
公報 ・ では，
・・ 水中でシルセスキオキサン粒子の表面をヘキサメチルジシラザン・ ・
・
で処理する方法を提示している。しかしながら，これらの方法で得られたシリコン
粒子は，はっ水性の改善が十分でなく，保管中の吸湿性が高くなるので，製品保管
の際に取り扱いに留意しなければならないという問題があった。 としている。
」 した
がって，本件発明は，甲１文献の実施例１記載の撥水性付与方法では，解決できて
いなかった課題を解決したものであり（本件明細書【００１１】，技術的思想自体
）
が異なる。
相違点が四つ又は五つもあり，発明の技術的思想自体が異なるのであるから，引
用発明から，本件発明３に想到することは，困難である。
第４ 被告の主張
１ 取消事由１について
(1) 甲１文献の実施例１が再現可能なものであること
甲１文献及び甲５文献の記載によると，
「メチルトリアルコキシシラン」や「アン
モニア及び／又はアミンの水溶液中」の種類や反応条件を理解することができ，十
分に実施可能なものである。特に，甲５文献に記載の各実施例（実施例１～６）は，
引用発明における「メチルトリアルコキシシラン及び／又はその部分加水分解物を，
アンモニア及び／又はアミン類の水溶液中で，加水分解し，縮合させる」に包含さ
れることが明らかであるが，これらの各実施例は，いずれも具体的なものであり，
十分に実施可能といえる。
また，本件異議申立ての審理手続中に，原告は，引用発明が実施可能で，かつ，
再現可能なものであることを前提に，自ら甲１文献の実施例１の追試を２回行い，
実験成績証明書（甲１２，１３）を提出していることからも，引用発明は，十分に
実施可能なものといえる。
(2) 甲４実験は甲１文献の実施例１の再現であるといえること
ア 少なくともヘキサメチルジシラザンとポリメチルシルセスキオキサンと
の仕込み時の量比や，撹拌温度，撹拌時間，処理物の乾燥温度といった多くの項目
で，甲１文献の実施例１と甲４実験とに差異がない。
イ 甲５文献の実施例１と甲４実験とでは，少なくとも，アンモニア水の濃
度，アンモニア水中に滴下されたメチルトリメトキシシランの総量及び滴下時間，
滴下の際の反応温度，その後の還流温度及び還流時間の点といった主要な項目で両
者に差異がない。甲４実験に関する記載と甲１３の実験に関する記載とに実質的な
差異はない。
ウ(ｱ) 甲１文献の実施例１を再現するには，甲５文献に記載された具体例で
ある実施例に着目し，明細書においては，実施例の最初に代表的な例が記載される
から，甲５文献に代表的な例として記載されている実施例１を選択して行った甲４
実験は，甲１文献の実施例１を再現したものといえる。
(ｲ) 明細書に記載されている実施例が必ずしも全ての条件を開示してい
るわけでないから，明細書に示される実施例を追試するに際しては，記載が省略さ
れたり簡略されたりしている条件を技術常識で補うことは，普通に行われている。
したがって，特許公報に記載されている実施例について，記載が省略されたり簡略
されたりしている条件を技術常識で補って行われた実験も，その実施例を再現した
ものと解して差し支えない。また，そのような条件は，その出願に係る発明の実施
に直接関係しないか，関係性が低い事項と解されるから，これらを全て記載してい
ないからといって，その実験内容の信用性が疑われるものでもない。甲４実験の記
載は，甲１文献の実施例１の記載及び甲５文献の実施例１の記載に沿ったものであ
って，反応系に加える化合物の量比や反応温度など多くの点で両者に差異はない。
そして，甲５文献の記載から，甲１文献の実施例１で使用する「２８％の濃度の
アンモニア水溶液」や「メチルトリメトキシシラン」の製造者や品番などを特定す
ることは必ずしも必要でないこと，
「攪拌速度」，滴下方法，
「冷却後の温度及び冷却
速度」，生成物の「捕集方法」「水洗回数」「乾燥温度」「乾燥時間」等は，甲５文
， ， ，
献に記載された発明の実施に直接関係しない，あるいは関係性が低い事項と解され
るから，技術常識を考慮して実施すればよいことも理解できる。
「４つ口フラスコ」の種類（丸底フラスコ，二重のジャケット式フラスコ）によ
って，異なる反応が起きるわけではないから，どのような「４つ口フラスコ」を採
用するのかは，その実施に際し当業者が適宜決定する程度の事項にすぎないし，平
均粒子径については，「体積平均粒子径」を意味すると解するのが通常であるから，
甲４実験では，平均粒子径の値として広く知られている体積平均粒子径による値を
採用したにすぎないものである。
したがって，甲４実験の実施に際し，甲１文献の実施例１（甲５文献の実施例１
を含む。 では不明である各種条件を技術常識の範囲で補い，
） これらの条件が甲４証
明書に記載されていないことをもって，甲４実験は甲１文献の実施例１を正確に再
現するものではないとする理由はない。
(ｳ) 甲５文献の「本発明においては，アルコキシ化反応によって得られた
メチルトリアルコキシシランまたはその部分加水分解縮合物中に副生する塩化水素
または未反応のメチルクロロシランとして存在する塩素原子の量は，特に限定され
るものではない。（２頁左下欄６行～１０行）との記載によると，原料のメチルト
」
リメトキシシラン中のメチルトリクロロシランの含有量は本質的な事項ではなく，
甲５文献に記載された発明の実施に直接関係しないか，関係性が低い事項であるこ
とが理解できるから，その違いにより，生成するポリメチルシルセスキオキサンの
特性等が大きく異なることはない。そして，原料のメチルトリメトキシシランとし
て塩素含有量が高いものを使用すれば，生成物であるポリメチルシルセスキオキサ
ンの塩素含有量が高くなることも当然である。そうすると，
「メチルトリメトキシシ
ランのメチルトリクロロシラン含有量の違い」や「ポリメチルシルセスキオキサン
粒子の塩素含有量の違い」があるからといって，甲４実験は甲１文献の実施例１を
再現していないとはいえない。
(ｴ) 甲１文献の実施例１では「平均粒子径５μｍのポリメチルシルセスキ
オキサン」としているのに対して，甲４実験では，平均粒子径の記載がない「ポリ
メチルシルセスキオキサン」を使用しているが，甲４実験において，甲５文献に即
して「ポリメチルシルセスキオキサン」を製造している以上，同程度の平均粒子径
となっていると考えられる。また，甲４実験では，表面処理されたポリメチルシル
セスキオキサン粒子については，体積平均粒径（５．７μｍ）を測定しており，表
面処理に伴う粒子径の増加がそれほど大きくないと考えられることを考慮すると，
表面処理前のポリメチルシルセスキオキサンの平均粒子径は，概ね５μｍ程度であ
ったと考えるのが自然である。したがって，表面処理前のポリメチルシルセスキオ
キサンの平均粒子径を計測していなかったことを理由に，甲４実験は甲１文献の実
施例１を再現していないとはいえない。
(ｵ) 自由流動性のあるポリメチルシルセスキオキサン粉末を得るために
は，最終段階に解砕工程を伴うことが通常である。甲５文献においても「自由流動
性に優れた粉末状のポリメチルシルセスキオキサン」を得る工程の最終段階で，実
際には粉砕が行われているものの，その結果に本質的な影響を与えないと判断され
たために，記載しなかったにすぎないから，甲４実験で「粉砕工程」があることで，
直ちに異なる条件で実験が行われているとはいえない。
(ｶ) 甲４実験の撥水性の評価基準の記載自体明瞭であって，撥水性の基準
は明確である。そして，表１において，１０％（ｖ／ｖ）メタノール水溶液を使用
し，強撹拌（３００ｒｐｍで１分間）した後の撥水性を評価しているのであるから，
甲４実験で得られた粒子が，本件発明の撥水性を満たすものか否かを判断するのに
十分な試験であるといえる。また，本件発明における「水及び１０％（ｖ／ｖ）メ
タノール水溶液に対して３００ｒｐｍで１分間攪拌後において，粒子が分散しない
程度の撥水性」という撥水性の基準に照らすと，そもそも撥水性の程度を写真で示
す必要性が全くないことは明らかである。
甲１文献の実施例１の再現であることを確認するためには，実験手法が再現され
ているかを確認すれば十分であって，実験手法が再現されていれば，得られたもの
は甲１文献実施例１と同様のものと考えられるから，
「沈降重量百分率」のデータが
示されていないことをもって，甲４実験が甲１文献の実施例１の再現でないことと
なるわけではない。
エ シラノール基の測定方法として，グリニヤール試薬を使用する方法は広
く知られている。
(3) 引用発明を「真球状」と認定することができること
ア 引用発明を「真球状」と認定することができることは，決定で判断した
とおりである。
イ 本件明細書には，本件発明における「球状」の定義は特段説明されてい
ないし，
「球状粒子」の各々の関係についての記載もない。一方で，本件明細書の比
較例５及び比較例６に「形態は真球状ではなく不定形の粒子であった」の記載があ
る。
したがって，本件発明における「球状粒子」とは，厳密な意味の真球（どの方向
で計測しても均一の直径の値を示す球）であることが求められているわけではなく，
球と見える程度の形状を備えていれば十分なものと解釈することができる。本件明
細書では，得られた粒子の直径の値を複数方向から計測して，差がないことを示し
ているわけでもない。
そして，
「球状粒子」それぞれが独立しているのか結合しているのか等を特段定め
ているものでないことも明らかである。本件明細書においても，「場合によっては，
例えば乾燥時に粒子が凝集された場合には・ ・粉砕工程を行うのが好ましい。 【０
・ 」
（
０３６】，
）「乾燥物をジェットミルで粉砕して，白色粉末形態のポリメチルシルセス
キオキサン粒子を得た。（
」【００４３】）と記載されている。
ウ 粒子同士の凝集と融着と粒子の形状とは無関係であって，球状粒子が凝
集や融着していても粒子が球状であることに変わりはない。
２ 取消事由２について
(1) 「球状粒子である」（相違点３）について
前記１(3)のとおり，引用発明で「真球状」と認定したことに誤りはなく，本件発
明１と「球状」の点で一致するものであるから，原告が主張するような相違点の看
過はない。
(2) 「シラノール基量を１．３％以下の量で有する」（相違点１）について
甲４実験は，引用発明を正確に再現した追試であり，甲４実験のシラノール基量
測定方法も一般的な方法である。甲４証明書によると，引用発明でのシラノール基
は０．０８％であることを理解できるから，引用発明を「シラノール基量が０．０
８％である」とした決定の認定に誤りはない。
(3) 「水及び１０％（ｖ／ｖ）メタノール水溶液に対して３００ｒｐｍで１
分間攪拌後において，粒子が分散しない程度」の撥水性（相違点２）について
甲４実験は，引用発明を正確に再現した追試であり，甲４実験のシラノール基量
測定方法も一般的な方法である。
甲４証明書によると，引用発明のポリメチルシルセスキオキサン粉末は，撥水性
の程度が「水及び１０％（ｖ／ｖ）メタノール水溶液に対して３００ｒｐｍで１分
間攪拌後において，粒子が分散しない程度」であることを理解できるから，引用発
明を「水及び１０％（ｖ／ｖ）メタノール水溶液に対して３００ｒｐｍで１分間攪
拌後において，粒子が分散しない程度の撥水性を備える」とした決定の認定に誤り
はなく，原告が主張するような相違点の看過はない。
３ 取消事由３について
決定において，引用発明と本件発明１との相違点として認定した相違点１及び相
違点２は，実質的な相違点ではないとしたことに誤りがなく，原告が主張するよう
な相違点の看過がないことは，前記２のとおりである。また，原告が主張する「球
状粒子である」
（相違点３）についても，原告が主張するような相違点の看過がない
ことも，前記２のとおりである。
したがって，引用発明と本件発明２との相違点は，本件発明２で「前記シラノー
ル基が，前記球状粒子の表面にあること」 相違点４）
（ を特定している点のみである。
そして，この相違点が実質的な相違点でないことは，決定で判断したとおりである。
４ 取消事由４について
決定において，引用発明と本件発明１との相違点として認定した相違点１及び相
違点２は，実質的な相違点ではないとしたことに誤りがなく，原告が主張するよう
な相違点の看過がないことは，前記２のとおりである。また，原告が主張する「球
状粒子である」（相違点３）「前記シラノール基が前記球状粒子の表面にある」
， （相
違点４）についても，いずれも原告が主張するような相違点の看過がないことも，
前記２，３のとおりである。
したがって，引用発明と本件発明４との相違点は，本件発明４で「４００℃での
熱重量変化率が２．７％以下であること」 相違点５）
（ を特定している点のみである。
甲４実験は，引用発明を正確に再現した追試であり，甲４実験のシラノール基量
測定方法も一般的な方法である。
甲４証明書によると，引用発明のポリメチルシルセスキオキサン粉末は，４００℃
での熱重量変化率が「２．１％」であることを理解できるから，引用発明を「４０
０℃での熱重量変化率が２．１％である」とした決定の認定に誤りはなく，原告が
主張するような相違点の看過はない。
５ 取消事由５について
(1) 決定において，引用発明と本件発明１との相違点として認定した相違点１
及び相違点２は，実質的な相違点ではないとしたことに誤りがなく，原告が主張す
るような相違点の看過がないことは，前記２のとおりである。また，原告が主張す
る「球状粒子である」
（相違点３），
「前記シラノール基が前記球状粒子の表面にある」
（相違点４）についても，いずれも原告が主張するような相違点の看過がないこと
は，前記２，３のとおりである。
したがって，引用発明と本件発明３との相違点は，本件発明３で，（前記）ポリ
「
アルキルシルセスキオキサン粒子の平均粒径が１０～３０μｍであること」相違点
（
６）を特定していることのみである。
甲１文献の「本発明で用いられるポリメチルシルセスキオキサン粉末は，特開昭
６０－１３８１３号公報または特願昭６１－２４７３４５号明細書に記載の方法に
より製造することができる。このようにして得られるポリメチルシルセスキオキサ
ン粉末としては，その形状が各々独立したほぼ真球状であり，その粒度分布におい
て８０％以上が平均粒子径の±３０％の範囲であるものが好ましく，その平均粒子
径はとくに制限されないが，０．１～２０μｍであることが真球状の粉末を得やす
いことから好ましい。（３頁左上欄最終行～右上欄１０行）の記載に接した当業者
」
は，甲１文献で使用する「ポリメチルシルセスキオキサン粉末」として平均粒子径
が２０μｍまでの粉末を利用できると理解するのが普通である。そして，甲１文献
に記載されている引用発明は，平均粒子径５μｍのポリメチルシルセスキオキサン
粉末を用いるものであるが，甲１文献のこのような記載に接した当業者にとって，
これを甲５文献に記載の方法で製造することができるとされている平均粒子径２０
μｍまでのポリメチルシルセスキオキサン粉末に替えることは普通に検討すること
にすぎないし，そのようにして引用発明から得られた「真球状のポリメチルシルセ
スキオキサン粉末」の平均粒子径は，本件発明３で特定する「平均粒径」と重複す
るものである。そして，ポリアルキルシルセスキオキサン粒子の平均粒径が１０～
３０μｍであることによって，当業者に格別の予想外の効果を奏するものとも認め
ることができない。
(2) 甲１文献の記載から，「ある程度小さい粒径にせざるをえなかった」とは
いい難い。また，本件明細書【００１４】【００３５】【００３９】の記載は，従来
よりも大きい粒径としたことにより，含水率が低くなり，撥水性が大きくなり，保
管中の吸湿性が低くなったという記載ではなく，また，撥水性については１～３０
μｍをひとまとめにして記載しており，１０μｍ以上の粒子を使用した場合の特別
の効果について言及しているわけではない。
(3) 本件明細書【０００８】で述べられている「はっ水性の改善が十分でなく，
保管中の吸湿性が高くなるので，製品保管の際に取り扱いに留意しなければならな
いという問題」のある撥水性付与方法は，アンモニア水溶液中においてシルセスキ
オキサン粒子の表面をヘキサメチルジシラザンで処理する方法である。一方，甲１
文献でヘキサメチルジシラザンによる撥水性付与方法として具体的に示されている
のは，ポリメチルシルセスキオキサン粉末を流動状態に保持しながら前記有機ケイ
「
素化合物を混合，接触させることにより処理する方法（特公昭５６－４１２６３号
公報参照）またはポリメチルシルセスキオキサン粉末を前記有機ケイ素化合物とと
もに攪拌しながら常温から３００℃の温度で混合し，接触させることにより処理す
る方法」であって（３頁右上欄１７行～左下欄４行），アンモニア水溶液中において
シルセスキオキサン粒子の表面をヘキサメチルジシラザンで処理する方法ではない。
第５ 当裁判所の判断
１ 本件発明の概要
(1) 本件明細書（甲６）には，以下の記載がある。
【技術分野】【０００１】・・・本発明は，ポリアルキルシルセスキオキサン粒子
に関し，より詳しくは，含水率が低く，表面のシラノール基の含有量が少なくて，
拡散剤および各種添加剤に使用されるポリアルキルシルセスキオキサン粒子に関す
るものである。
【背景技術】
【０００２】ポリアルキルシルセスキオキサン粒子は，緻密な３次元
網状構造で架橋構造を有するので，有機系ポリマーに比べて比重が低く，約４００℃
まで重量変化が殆どないばかりか，熱溶融しない優れた耐熱特性および流動性を有
している。
【０００３】
・・・このようなポリアルキルシルセスキオキサンは，ＲＳｉＯ ３／２
の実験式を有する全ての化合物を通称するものであって，ここで，Ｒは水素，任意
のアルキル，アルキレン，アリール，アリレン，またはこれらを含む有機官能誘導
基（organic functional derivative）である。
【０００４】従来のシリコンレジンパウダーとしてよく知られているポリアルキ
ルシルセスキオキサン粒子の製造方法としては，オルガノトリクロロシランまたは
オルガノトリアルコキシシランなどの３官能性シランを加水分解縮重合反応させる
方法が提案されている。
【０００６】韓国公開特許第１９９３－０００６２６０号公報・・・には，オル
ガノトリアルコキシシランを有機酸条件下で加水分解し，水／アルコール溶液，そ
してアルカリ性水溶液を添加した後，静止状態で縮合する方法が開示されている。
このような方法は，弱攪拌または攪拌せずに縮合反応させることによって，低濃度
触媒量でも凝集物を生成しない粒子を得ることができるが，粒径が１μｍ以上の粒
子を製造するのに不適切である。
【０００８】上記の諸問題を解決するために，日本国特開平２－１５０４２６号
公報・・・では，ポリメチルシルセスキオキサン粒子の表面をポリフルオロアルキ
ル基を含むシリル化剤で処理する方法を開示しており，日本国特開３－２４４６３
６号公報・・・では，水中でシルセスキオキサン粒子の表面をヘキサメチルジシラ
ザンおよび／またはジビニルテトラメチルジシラザンで処理する方法を提示してい
る。しかしながら，これらの方法で得られたシリコン粒子は，はっ水性の改善が十
分でなく，保管中の吸湿性が高くなるので，製品保管の際に取り扱いに留意しなけ
ればならないという問題があった。
【００１０】このように，従来の技術によって製造されたポリアルキルシルセス
キオキサン粒子は，各種ゴム，プラスチックに配合されて使用される場合，ポリア
ルキルシルセスキオキサン粒子の表面に存在するシラノール基によって，はっ水性
が低く，含水率が高いので，保管中の吸湿性が高くなるという問題をもたらす。
【課題を解決するための手段】
【００１１】本発明者は，ポリアルキルシルセスキ
オキサン粒子の保管中に吸湿性が高くなる問題を抑制するために鋭意研究した結果，
トリオルガノシリル基を含むアルコキシトリアルキルシランを添加して，球状のポ
リアルキルシルセスキオキサン粒子の表面に存在する少量のシラノール基（ＳｉＯ
Ｈ）をアルキル基でエンド－キャッピング（ｅｎｄ－ｃａｐｐｉｎｇ）することに
よって，はっ水性が高く，含水率が低くて，保管中の吸湿性が低い，ポリアルキル
シルセスキオキサン粒子を製造することができることを発見して，本発明を完成し
た。
したがって，本発明は，保管中の吸湿性が改善されたポリアルキルシルセスキオ
キサン粒子およびその製造方法を提供することを目的とする。
【００１２】上記目的を達成するために，本発明の一態様では，下記の化学式４
で表示されるポリアルキルシルセスキオキサン粒子を提供する。
（化学式４）
ＲＳｉＯ（４－ｍ）／２
（上記の式で，
Ｒは非加水分解性基であって，炭素数１～２０のアルキル基，
（メタ）アクリロイル
オキシ基またはエポキシ基を有する炭素数１～２０のアルキル基，炭素数２～２０
のアルケニル基，炭素数６～２０のアリール基，または炭素数７～２０のアラルキ
ル基であり，
ｍは０ないし３の整数である。）
【００１３】加水分解反応性を考慮すれば，ポリアルキルシルセスキオキサンは，
下記の化学式４－１を平均単位式とするメチルシルセスキオキサンからなる球状粒
子であるのが好ましい。
（化学式４－１）
ＣＨ３ＳｉＯ３／２
【００１４】本発明のポリアルキルシルセスキオキサン粒子は，表面にシラノー
ル基を有するポリアルキルシルセスキオキサン粒子の懸濁液または乾燥後の再分散
液にアルコキシトリアルキルシランを添加して，表面のシラノール基をエンド－キ
ャッピングさせることによって得ることができる。このように得られた球状のポリ
アルキルシルセスキオキサン粒子は，従来より大きさが大きい１μｍ以上の粒径を
有し，含水率が低く，はっ水性が大きいので，保管中の吸湿性が低いという優れた
特徴がある。
【００１５】本発明の他の態様では，下記の段階を含むポリアルキルシルセスキ
オキサン粒子の製造方法を提供できる：
下記の化学式１で表示されるアルキルトリアルコキシシランを加水分解反応させ
て，下記の化学式２で表示されるアルキルシラントリオールまたはその部分加水分
解物を製造する第１段階；
上記アルキルシラントリオールまたはその部分加水分解物を縮重合反応させて，
表面にシラノール基を有するポリアルキルシルセスキオキサン粒子を製造する第２
段階；および
上記ポリアルキルシルセスキオキサン粒子に下記の化学式３で表示される化合物
からなる群より選択されたアルコキシトリアルキルシランを添加して，上記シラノ
ール基をアルキル基でエンド－キャッピング（ｅｎｄ－ｃａｐｐｉｎｇ）させる第
３段階。
（化学式１）
Ｒ－Ｓｉ－（ＯＲ１）３
（化学式２）
Ｒ－Ｓｉ－（ＯＨ）３
（化学式３）
Ｒ２Ｏ－Ｓｉ－（Ｒ３）３
（上記の式で，
ＲおよびＲ ３はそれぞれ非加水分解性基であって，炭素数１～２０のアルキル基，
（メタ）アクリロイルオキシ基またはエポキシ基を有する炭素数１～２０のアルキ
ル基，炭素数２～２０のアルケニル基，炭素数６～２０のアリール基，または炭素
数７～２０のアラルキル基であり，
Ｒ１ およびＲ ２ はそれぞれ加水分解性基であって，炭素数１～６のアルキル基であ
る。）
【００１７】（第１段階）
本発明で，第１段階は，上記化学式１で表示されるアルキルトリアルコキシシラ
ンに水性媒体を添加して均一な水性溶液に製造した後，有機酸触媒存在下で加水分
解反応させることによって，上記化学式２のアルキルシラントリオールまたはその
部分加水分解物を得る工程である。
【００１８】
・・・上記化学式１の化合物は特に限定されないが，メチルトリメト
キシシラン，メチルトリエトキシシラン，ビニルトリメトキシシラン，フェニルト
リメトキシシランを使用することができ，特にメチルトリメトキシシランが反応性
が高いので好ましい。
【００１９】上記化学式１のアルキルトリアルコキシシランの使用量は，加水分
解時の水性媒体の量，有機酸，塩基触媒の種類，および濃度によって異なる。具体
的には，第１段階の反応に利用された水性媒体１００重量部に対してアルキルトリ
アルコキシシランを１００重量部以下，より好ましくは１．０～９０重量部，最も
好ましくは５．０～８０重量部で使用する。アルキルトリアルコキシシランの含有
量が９０重量部を超える場合には，使用の際に粒子どうしの凝集または融着が発生
しやすく，１．０重量部未満である場合には，水溶液中に最終的に生成されたシリ
コン粒子の濃度が低すぎて，生産効率が悪い。
【００２４】（第２段階）
第２段階は，上記第１段階で得られた上記化学式２で表示されるアルキルシラン
トリオールまたはその部分加水分解物を塩基触媒下で縮重合させて，表面にシラノ
ール基を有するポリアルキルシルセスキオキサン粒子を製造する段階である。
【００２５】本発明で使用される塩基触媒は，化学式１のアルキルトリアルコキ
シシランの部分加水分解物の有機酸触媒を中和する役割と共に，縮重合反応のため
の触媒として使用される。
【００２６】上記塩基触媒の例としては，水酸化カリウム，水酸化ナトリウム，
水酸化リチウムなどのアルカリ金属水酸化物；水酸化カルシウム，水酸化バリウム
などのアルカリ土金属水酸化物；炭酸カリウム，炭酸ナトリウムなどのアルカリ金
属炭酸塩；モノメチルアミン，ジメチルアミン，モノエチルアミン，ジエチルアミ
ン，エチレンジアミン，およびアンモニアなどのアミン類；からなるグループから
選択された１種または２種以上を組み合わせて使用することができるが，水に対す
る溶解性および触媒活性が優れており，毒性が少なく，除去が容易であり，特に値
段が安いアンモニアを使用するのが好ましい。
【００２７】上記塩基触媒の使用量は，第１段階で得られたアルキルシラントリ
オールまたは部分加水分解物１００重量部に対して０．０５～３重量部であるのが
好ましい。
【００２８】上記塩基触媒を添加した後の水溶液のｐＨは９．０ないし１３．０
であり，最も好ましくは９．５ないし１２．０である。この時，ｐＨが９より低い
場合には，縮重合反応速度が低下し，粒子が互いに凝集および融着しやすく，水性
懸濁液がゲル化され，ｐＨが１３．０より高い場合には，オルガノトリアルコキシ
シランの縮重合反応速度は向上するが，投入量に対する反応効率が低下して，不定
形ゲルが生成されるので，収率が低くなる。
【００３０】（第３段階）
本発明の第３段階は，第２段階で得られた表面にシラノール基を有するポリアル
キルシルセスキオキサン粒子の表面に上記化学式３で表示されるアルコキシトリア
ルキルシランを添加して，上記シラノール基をアルキル基でエンド－キャッピング
（ｅｎｄ－ｃａｐｐｉｎｇ）させることによって，表面のシラノール基の含有量を
５％以下，好ましくは０．５ないし５％に減らしたポリアルキルシルセスキオキサ
ン粒子を得る工程である。
【００３２】上記化学式３のアルコキシトリアルキルシラン化合物としては，炭
素数１～２０のアルキル基または炭素数２～２０のアルケニル基を有するアルコキ
シトリアルキルシランを使用するのが好ましい。アルコキシトリアルキルシランの
例は上記化学式３で表示され，より好ましくは，トリメチルメトキシシラン，トリ
メチルエトキシシラン，トリメチルプロポキシシラン，トリメチルイソプロポキシ
シラン，トリメチルブトキシシラン，トリメチルペントキシシラン，トリエチルメ
トキシシラン，トリプロピルエトキシシラン，トリエチルエトキシシラン，トリプ
ロピルメトキシシラン，トリブチルメトキシシラン，トリフェニルメトキシシラン，
トリフェニルエトキシシラン，トリビニルメトキシシラン，トリビニルエトキシシ
ラン，およびビニルメチルメトキシシランからなるグループから選択された１種ま
たは２種類以上を併用することができる。この中でも，反応性を考慮して，トリメ
チルメトキシシランおよびトリビニルメトキシシランが好ましく，特にトリメチル
メトキシシランであるのが好ましい。
【００３３】上記化学式３のアルコキシトリアルキルシランの使用量は，アルキ
ルトリアルコキシシランの種類および量によって異なる。具体的には，アルコキシ
トリアルキルシランの使用量は，化学式１のアルキルトリアルコキシシラン１００
重量部に対して１０重量部以内であり，より好ましくは０．１～１０重量部であり，
最も好ましくは０．５～５重量部である。この時，化学式３のアルコキシトリアル
キルシランの使用量が１０重量部を超える場合には，エンド－キャッピング効果を
現わすための使用量より多量に投入されるので，アルコキシトリアルキルシランど
うしがダイマー形態のような副反応が発生しやすく，粒子どうしで凝集または融着
が発生して，粒径分布が広くなる。また，その使用量が０．１重量部未満である場
合には，エンド－キャッピングが効果的に行われない。
【００３４】また，本発明において，各段階の反応温度は，使用する有機シラン
化合物の種類および量などによって左右されるが，好ましくは０～５０℃の範囲で
ある。ここで，反応温度が０℃より低い場合には，水性媒体が凍結して，重合が難
しくなり，５０℃を超える場合には，アルコキシドが揮発して，収率が低くなる。
【００３５】また，上記反応温度範囲を調節して，所望の大きさのポリアルキル
シルセスキオキサン粒子を製造することができる。つまり，粒径１０～３０μｍ程
度の比較的大きな粒子を製造する時には５～３０℃の温度で反応を実施するのが好
ましく，粒径１～１０μｍ程度の比較的小さな粒子を製造する時には３０～４０℃
で反応を実施するのが好ましい。
【００３６】また，本発明において，特にアルキルトリアルコキシシランの使用
量が多い場合には，加水分解および縮重合反応の際に，攪拌が強すぎると粒子どう
しの凝集または融着が発生する傾向があるので，できる限り温和な条件で攪拌を行
うのが好ましく，このように製造された球状のポリアルキルシルセスキオキサン粒
子は，反応終了後に，ろ過分離して洗浄した後，乾燥して得られる。場合によって
は，例えば乾燥時に粒子が凝集された場合には，ジェットミル，ボールミル，また
はハンマーミルなどの粉砕機で粉砕工程を行うのが好ましい。
【００３７】上記方法によって得られたポリアルキルシルセスキオキサン粒子は，
表面にシラノール基を５％以下の量で有する。このようなシラノール基の含有量の
範囲を満たす本発明の粒子は，吸湿性が低くて，保管中の安定性が高く，また，目
的とする組成に配合する際に，例えば拡散板や拡散フィルムなどに配合する時に，
吸湿性が高くて発生する問題，例えば表面にエンボスの発生などの短所が殆どなく，
最終製品の作動時にも悪影響を及ぼさない。
【００３８】また，表面に存在するメチル基に対するシラノール基の含有量が低
くなるので，上記シラノール基の含有量の範囲を満たす本発明の粒子は，４００℃
における熱重量変化率が２．７％以下である。この時，上記熱重量変化率が２．８％
以上である場合には，２００℃以上の温度で高耐熱性が要求される物質に適用する
時に，粒子の耐熱性が悪くなって，製品の物性に影響を与えるので好ましくない。
【００３９】本発明によるポリアルキルシルセスキオキサン粒子は，含水率が低
く，はっ水性が高く，保管中の吸湿性が低くて，体積平均粒径が１～３０μｍであ
るので，ディスプレイ素材分野のバックライトユニット（ＢＬＵ）の光拡散フィル
ムおよび光拡散板の光拡散剤，コーティング素材分野の表面潤滑性，はっ水性，は
つ油性，およびプラスチックフィルムのブロッキング防止剤，塗料，および化粧品
添加剤に使用するのに適している。
【００４０】
【図１】実施例１のポリメチルシルセスキオキサン粒子の粒子構造を示した写真
である。
【図２】実施例５のポリメチルシルセスキオキサン粒子の粒子構造を示した写真
である。
【図３】実施例６のポリメチルシルセスキオキサン粒子の粒子構造を示した写真
である。
【図４】実施例１のポリメチルシルセスキオキサン粒子のＦＴ－ＩＲスペクトル
を示した写真である。
【発明を実施するための形態】・・・
【００４３】
＜実施例１＞
以下の段階を経て，ポリアルキルシルセスキオキサン粒子を製造した。
（第１段階）
２Ｌの丸底フラスコにイオン交換水９５０重量部，酢酸０．３重量部を加えてｐ
Ｈが２～４になるように溶解した後，メチルトリメトキシシラン６００重量部を添
加した。窒素を５分間パージした後，２００ｒｐｍで攪拌した。この混合溶液の内
部温度は３分後に４２℃に上昇し，約３時間後にメチルトリメトキシシランは完全
に溶解して，均一な溶液からなるアルキルシラントリオールまたは部分加水分解物
を得た。
このアルキルシラントリオールまたは部分加水分解物の数平均分子量をテトラヒ
ドロフラン（ＴＨＦ）溶媒を利用してＷａｔｅｒ ｍｏｄｅｌ １５０ＧＰＣで分
析した結果，数平均分子量は４３０であった。
（第２段階）
第１段階で得られたアルキルシラントリオールまたはその部分加水分解物５００
重量部を，イオン交換水７００重量部，２９％アンモニア水溶液２０重量部を加え
て調製したｐＨ９～１２の水溶液に一度に添加した。この時，反応温度は３５℃，
５分間１５０ｒｐｍ攪拌速度で攪拌して，白濁になれば３時間静置した後，縮重合
反応を実施して，ポリアルキルシルセスキオキサン粒子を生成した。
（第３段階）
上記第２段階で生成されたポリアルキルシルセスキオキサン粒子の白色懸濁液に
トリメチルメトキシシラン３．８重量部を添加した。１２時間放置後，ワイヤーメ
ッシュ（Ｗｉｒｅ ｍｅｓｈ）である２００メッシュに通過させた後，メタノール
で数回水洗および洗浄して，脱水したケーキ状態の粉末を得た。これを熱風循環乾
燥機で１０５℃で４時間乾燥し，乾燥物をジェットミルで粉砕して，白色粉末形態
のポリメチルシルセスキオキサン粒子を得た。
この重合で得られた粒子の収率は９９．７モル％であり，平均粒径（ｄ５０）は２．
３μｍであり，粒径の変動係数（ＣＶ：Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ ｏｆ ｖａｒｉ
ａｔｉｏｎ）は２０．５％であった。
【００６２】【表１】
【００６３】【表２】
【００６４】【表３】
【００６５】上記の表１および表２の結果から，本発明の実施例の場合が，アル
コキシトリアルキルシランを利用してエンド－キャッピングしない比較例の評価結
果に比べて，含水率が低く，表面のシラノール基の含有量が少ないことが分かる。
【００６６】＜実験例：はっ水性テスト＞
疎水性ポリアルキルシルセスキオキサン粒子の分散性が有機溶剤の濃度によって
変化する性質を利用して，粒子のはっ水性を評価した。つまり，表４に示した濃度
の水／メタノール水溶液に実施例および比較例で製造されたポリメチルシルセスキ
オキサン粒子を添加して，弱攪拌（１００ｒｐｍで１分間）および強攪拌（３００
ｒｐｍで１分間）してはっ水性テストを実施して，その結果を下記の表４に表した。
【００６７】【表４】
【００６８】上記の表４の結果から，本発明の実施例の場合が，比較例に比べて
はっ水性が優れていることが分かる。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
(2) 以上から，本件発明は，以下のとおりのものと認められる。
本件発明は，ポリアルキルシルセスキオキサン粒子に関する（【０００１】。
）
従来の技術によって製造されたポリアルキルシルセスキオキサン粒子は，各種ゴ
ム，プラスチックに配合されて使用される場合，ポリアルキルシルセスキオキサン
粒子の表面に存在するシラノール基によって，撥水性が低く，含水率が高いので，
保管中の吸湿性が高くなるという問題があった。本件発明は，保管中の吸湿性が改
善されたポリアルキルシルセスキオキサン粒子の提供を目的とする。【００１０】
（ ，
【００１１】）
本件発明のポリアルキルシルセスキオキサン粒子は，球状のポリアルキルシルセ
スキオキサン粒子の表面に存在する少量のシラノール基（ＳｉＯＨ）をアルキル基
でエンド－キャッピング（ｅｎｄ－ｃａｐｐｉｎｇ）することによって，撥水性が
高く，含水率が低くて，保管中の吸湿性が低いものとなっている（【００１１】 。
）
本件発明によるポリアルキルシルセスキオキサン粒子は，含水率が低く，撥水性
が高く，保管中の吸湿性が低くて，体積平均粒径が１～３０μｍであるので，ディ
スプレイ素材分野のバックライトユニット（ＢＬＵ）の光拡散フィルム及び光拡散
板の光拡散剤，コーティング素材分野の表面潤滑性，撥水性及び撥油性，プラスチ
ックフィルムのブロッキング防止剤，塗料，並びに化粧品添加剤に使用するのに適
している（【００３９】。
）
２ 引用発明の認定
(1) 甲１文献には，以下の記載がある。
① 特許請求の範囲
（１）一般式；
（Ｒ３Ｓｉ）ａＺ
（式中，Ｒは非置換の一価炭化水素基を表し，ａは１または２を表し，Ｚはａが１
のとき水素原子，ハロゲン原子，水酸基，－ＯＲ′，－ＮＲ′Ｘ，－ＯＮＲ′２ま
たは－ＯＯＣＲ′を表し，ａが２のとき－Ｏ－，－Ｎ（Ｘ）′－または－Ｓ－を表
す。ただし，ここでＲ′は炭素原子数１～４個のアルキル基を表し，Ｘは水素原子
またはＲ′と同様のアルキル基を表す）
で示される有機ケイ素化合物で表面処理されていることを特徴とするポリメチルシ
ルセスキオキサン粉末。
（２）ポリメチルシルセスキオキサン粉末の形状が各々独立したほぼ真球状であり，
その粒度分布において８０％以上が平均粒子径の±３０％の範囲である請求項第１
項記載のポリメチルシルセスキオキサン粉末。（１頁左下欄５行～右下欄３行）
② 〔発明の技術分野〕
本発明は，表面処理されたポリメチルシルセスキオキサン粉末に関し，さらに詳
しくは，その撥水性が優れている表面処理されたポリメチルシルセスキオキサン粉
末に関する。（１頁右下欄１１行～１５行）
③ 〔発明の目的〕
本発明は，撥水性が優れているポリメチルシルセスキオキサン粉末を提供するこ
とを目的とする。（２頁左下欄７行～１０行）
④ 〔発明の構成〕
本発明者らは，上記の目的を達成すべく研究を重ねた結果，官能基を１個有する
有機ケイ素化合物で表面処理することにより，撥水性の優れたポリメチルシルセス
キオキサン粉末が得られることを見い出し，本発明を完成するに至った。
すなわち，本発明のポリメチルシルセスキオキサン粉末は，一般式；
（Ｒ３Ｓｉ）ａＺ
（式中，Ｒは非置換の一価炭化水素基を表し，ａは１または２を表し，Ｚはａが１
のとき水素原子，ハロゲン原子，水酸基，－ＯＲ′，－ＮＲ′Ｘ，－ＯＮＲ′２ま
たは－ＯＯＣＲ′を表し，ａが２のとき－Ｏ－，－Ｎ（Ｘ）′－または－Ｓ－を表
す。ただし，ここでＲ′は炭素原子数１～４個のアルキル基を表し，Ｘは水素原子
またはＲ′と同様のアルキル基を表す）
で示される有機ケイ素化合物で表面処理されていることを特徴とする。
本発明で用いる上記式で示される有機ケイ素化合物は，ポリメチルシルセスキオ
キサン粉末表面のシラノール基を減少させ，さらにトリオルガノシリル基を結合さ
せる作用をするものであり，これにより，ポリメチルシルセスキオキサン粉末の撥
水性を向上させることができる。・・・
かかる有機ケイ素化合物としては，
・・・トリメチルメトキシシラン，トリメチル
エトキシシラン，ヘキサメチルジシラザン・・・などを例示することができるが，
生成物の撥水性とその除去の容易さからヘキサメチルジシラザンが好ましい。
本発明で用いられるポリメチルシルセスキオキサン粉末は，特開昭６０－１３８
１３号公報または特願昭６１－２４７３４５号明細書に記載の方法により製造する
ことができる。
このようにして得られるポリメチルシルセスキオキサン粉末としては，その形状
が各々独立したほぼ真球状であり，その粒度分布において８０％以上が平均粒子径
の±３０％の範囲であるものが好ましく，その平均粒子径はとくに制限されないが，
０．１～２０μｍであることが真球状の粉末を得やすいことから好ましい。
（２頁左
下欄１１行～３頁右上欄１０行）
⑤ 〔発明の効果〕
本発明の表面処理されたポリメチルシルセスキオキサン粉末は，優れた撥水性を
有しており，合成樹脂や合成ゴムなどに配合することによりその撥水性を大きく向
上させることができる。（３頁左下欄１８行～右下欄２行）
⑥ 〔実施例〕
以下，本発明を実施例を掲げて説明する。なお，実施例中の「部」はすべて「重
量部」を表す。
実施例１
温度計，還流器および攪拌機のついた四つ口フラスコに，ヘキサメチルジシラザ
ン１０００部と，特開昭６０－１３８１３号公報に記載の方法により得た平均粒子
径５μｍのポリメチルシルセスキオキサン粉末１０００部を仕込み，２５℃で攪拌
し，１５時間保持した。次いで，処理物をろ紙で吸引ろ過後，２００℃の乾燥器中
で乾燥させ，表面処理されたポリメチルシルセスキオキサン粉末を得た。
得られた前記ポリメチルシルセスキオキサン粉末の撥水性について次の方法で試
験し，評価した。
まず，２つの容器中に，それぞれメタノール６０部とイオン交換水４０部からな
る混合溶液またはメタノール８０部とイオン交換水２０部からなる混合溶液を１４
部ずつ添加した。次いで，各容器中に表面処理されたポリメチルシルセスキオキサ
ン粉末３部を添加したのち，振とう，分散させ，その後，９００ｒ．ｐ．ｍ．で５
分間遠心沈降処理を行った。次いで，沈降したポリメチルシルセスキオキサン粉末
を採り出し，２００℃の乾燥器中で１時間乾燥させたものの重量を測定した。この
ようにして求めた沈降したポリメチルシルセスキオキサン粉末重量と試験前の表面
処理されたポリメチルシルセスキオキサン粉末重量から，次式；
沈降重量百分率（％）＝（沈降したポリメチルシルセスキオキサン粉末重量／試
験前の表面処理されたポリメチルシルセスキオキサン粉末重量）×１００に基づい
て算出した沈降重量百分率により撥水性を評価した。すなわち，沈降重量百分率が
小さいほど撥水性が優れていることを表す。結果を表に示す。
（３頁右下欄３行～４
頁右上欄１行）
⑦
(2) 以上から，少なくとも，以下のとおりの引用発明を認定することができる。
「温度計，還流器及び攪拌機のついた四つ口フラスコに，ヘキサメチルジシラザ
ン１０００部と，特開昭６０－１３８１３号公報（甲５文献）に記載の方法により
得た平均粒子径５μｍのポリメチルシルセスキオキサン粉末１０００部を仕込み，
２５℃で攪拌し，１５時間保持した後，処理物をろ紙で吸引ろ過後，２００℃の乾
燥器で乾燥させ，表面処理がされた，ポリメチルシルセスキオキサン粉末」
３ 取消事由１（引用発明の認定の誤り）について
(1) 甲５文献記載の発明
ア 甲５文献には，以下の記載がある。
① 特許請求の範囲
（１）メチルトリアルコキシシランまたはその部分加水分解縮合物を，アンモニ
アまたはアミン類の水溶液中で，加水分解・縮合させることを特徴とするポリメチ
ルシルセスキオキサンの製造方法。（１頁左下欄４行～８行）
② ［発明の技術分野］本発明はポリメチルシルセスキオキサンの製造方法に関
するものであり，特に優れた自由流動性を示す粉末状のポリメチルシルセスキオキ
サンの製造方法に関するものである。（１頁右下欄３行～７行）
③ ［発明の目的］本発明は，塩素原子の含有量が少なく，さらにアルカリ土類
金属やアルカリ金属を含有せず，自由流動性の優れた粉末状のポリメチルシルセス
キオキサンの製造方法を提供することを目的とする。２頁左上欄１９行～右上欄３
（
行）
④ ［発明の概要］
・・・本発明においては，アルコキシ化反応によって得られた
メチルトリアルコキシシランまたはその部分加水分解縮合物中に副生する塩化水素
または未反応のメチルクロロシランとして存在する塩素原子の量は，特に限定され
るものではない。
本発明によるアンモニアまたはアミン類は，メチルトリアルコキシシラン中に残
存する塩素原子の中和剤であり，かつ，メチルトリアルコキシシランの加水分解お
よび縮合反応の触媒である。・・・
これらアンモニアおよびアミン類の使用量は，前記アルコキシシランまたはその
部分加水分解縮合物中に存在する塩素原子を中和するのに十分な量に触媒を加えた
量であるが，除去等の点で必要最小限にとどめるべきである。アンモニアおよびア
ミン類の使用量が少なすぎると，アルコキシシラン類の加水分解，さらには縮合反
応が進行せず，目的物が得られない。
アンモニアおよびアミン類の水溶液の使用量は前記アルコキシシランまたはその
部分加水分解縮合物のアルコキシ基，もしくは未反応のクロロシランの塩素原子を
加水分解するのに必要な理論量の２倍以上の水を含む量があればよい。特に上記ア
ミン類の水溶液の使用量に上限はない。しかし，水溶液の使用量が多くなると，反
応工程上不利であり，反応時間も長くなる。逆にあまり使用量が少なくなりすぎる
と，副生するアルコールにより加水分解反応が阻害されて反応時間が長くかかり，
また自由流動性に優れた粉体が得られない。
本発明の加水分解・縮合反応は，アンモニアまたはアミン類の水溶液中にメチル
トリアルコキシシランまたはその部分加水分解縮合物を攪拌しながら滴下すること
によって行なう。滴下後，数時間攪拌すれば目的物は得られるが，加熱により短時
間で加水分解反応と縮合反応を行なうことにより，容易に目的物を得ることができ
るので，加熱を行うことが好ましい。その温度は，前記アルコキシシランまたはそ
の部分加水分解縮合物の量およびアンモニアまたはアミン類の水溶液の量により異
なるが，その反応物の還流温度でよい。反応時間は，７０～９０℃で約１～２時間
である。（２頁右上欄４行～３頁左上欄１３行）
⑤ ［発明の実施例］以下本発明の実施例について説明する。実施例中，部はす
べて重量部を表わす。
実施例１
温度計，還流器および攪拌機のついた１ｌの４つロフラスコに，水５００部と２
８％の濃度のアンモニア水溶液５０部とを仕込み，このアンモニア水溶液中に，塩
素原子換算で５ｐｐｍのメチルトリクロロシランを含有するメチルトリメトキシシ
ラン２００部を，攪拌しながら約４０分かけて徐々に滴下した。反応温度は１０℃
からスタートし，滴下終了時には３０℃に達した。次にマントルヒーターで加熱し
て８４℃で還流させ，この温度で約１時間攪拌を続けた。冷却後フラスコ内に析出
した生成物を捕集し，水洗して乾燥したところ，自由流動性に優れた粉末状のポリ
メチルシルセスキオキサンが得られた。この生成物の塩素原子含有量は０．１ｐｐ
ｍ以下であった。（３頁右上欄１１行～左下欄８行）
⑥ 実施例２～５
第１表に示すメチルトリメトキシシランとアンモニア水溶液を用いて，実施例１
と同様の操作を行なった。・・・
実施例６
１重量％の塩素原子を含むメチルトリエトキシシラン１７８部に水９部を添加し，
８０℃で約２時間加熱してその部分加水分解化合物を得た。これをエチレンジアミ
ンの３重量％水溶液５００部中に滴下し，実施例１と同様の条件下で加水分解・縮
合させたところ，粉末状のポリメチルシルセスキオキサンが得られた。
（３頁左下欄
９行～４頁左上欄８行）
イ 以上より，甲５文献記載の発明は，ポリメチルシルセスキオキサンの製
造方法に関するものであり（前記ア②），塩素原子の含有量が少なく，アルカリ土類
金属やアルカリ金属を含有せず，自由流動性の優れた粉末状のポリメチルシルセス
キオキサンの製造方法を提供することを目的とし（前記ア③） アンモニアまたはア
，
ミン類を，原料であるメチルトリアルコキシシラン中に残存する塩素原子の中和剤，
並びに，メチルトリアルコキシシランの加水分解及び縮合反応の触媒として用いる
という製造方法を採用したものである（前記ア④）と認められる。
(2) 引用発明の粉末のシラノール基量及び撥水性を甲４実験に基づき認定し
た点について
ア 甲１文献の実施例１において用いたポリメチルシルセスキオキサン粉末
は，
「甲５文献記載の方法により得た平均粒子径５μｍ」のものである。決定は，甲
４実験は，甲１文献の実施例１を追試したものであり，甲４実験のポリメチルシル
セスキオキサン粒子は，シラノール基量が０．０８％であること，及び，撥水性の
程度が「水及び１０％（ｖ／ｖ）メタノール水溶液に対して３００ｒｐｍで１分間
攪拌後において，粒子が分散しない程度」であることを示していると認定した上で，
引用発明のポリメチルシルセスキオキサン粒子のシラノール基量及び撥水性を認定
した。
しかし，甲１文献の実施例１にいう，甲５文献記載の方法によることが，甲５文
献の実施例１によることで足りるとしても，以下のとおり，甲４実験は甲１文献の
実施例１を再現したものとは認められない。
イ 甲５文献の実施例１を含む甲１文献の実施例１の方法と，甲４実験とを
比較すると，少なくとも，①攪拌条件，及び，②原料メチルトリメトキシシランの
塩素含有量において，甲４実験は，甲１文献の実施例１の方法を再現したとは認め
られない。
(ｱ) 攪拌条件について
真球状ポリメチルシルセスキオキサンの粒子径をコントロールするために，反応
温度，攪拌速度，触媒量などの反応条件を選定すること（乙２ ４８９頁左欄６行
～１１行） ポリアルキルシルセスキオキサン粒子の製造方法として，
， オルガノトリ
アルコキシシランを有機酸条件下で加水分解し，水／アルコール溶液，アルカリ性
水溶液を添加した後，静止状態で縮合する方法において，弱攪拌又は攪拌せずに縮
合反応させることによって，低濃度触媒量でも凝集物を生成しない粒子を得ること
ができるが，粒径が１μｍ以上の粒子を製造するのに不適切であることが本件発明
の従来技術であったこと（本件明細書【０００６】）からすると，ポリメチルシルセ
スキオキサン粒子の製造においては，攪拌条件により，粒子径の異なるものが得ら
れるものといえる。
甲５文献の実施例１には，攪拌速度は記載されておらず，甲４実験においても，
攪拌速度が明らかにされていない。したがって，実験条件から，得られたポリメチ
ルシルセスキオキサン粒子の平均粒径を推測することはできない。加えて，甲４実
験においては，甲５文献の実施例１で追試して得られたとするポリメチルシルセス
キオキサン粒子の粒径は計測されていない。したがって，甲４実験において甲５文
献の実施例１を追試して得られたとするポリメチルシルセスキオキサン粒子の平均
粒子径が，甲１文献の実施例１で用いられたポリメチルシルセスキオキサン粉末と
同じ５μｍのものであると認めることはできない。
(ｲ) 原料メチルトリメトキシシランの塩素含有量について
甲５文献記載の発明は，前記(1)イのとおり，塩素原子の含有量が少ないポリメチ
ルシルセスキオキサンの製造方法を提供するものであり，塩素原子を中和するため
にアンモニア又はアミン類を用いるものである。そして，アンモニア及びアミン類
の使用量は，アルコキシシラン又はその部分加水分解縮合物中に存在する塩素原子
を中和するのに十分な量に触媒量を加えた量であるが，除去等の点で必要最小限に
とどめるべきであり，アンモニア及びアミン類の使用量が少なすぎると，アルコキ
シシラン類の加水分解，さらには縮合反応が進行せず，目的物が得られない（前記
(1)ア④）。実施例１～５及び比較例１～３においては，原料に含まれる塩素原子濃
度並びに使用したアンモニア水溶液の量及びアンモニア濃度が記載されている（前
記(1)ア⑤⑥）。以上の点からすると，塩素原子の中和に必要な量でありかつ除去等
の点で最小限である量のアンモニア及びアミン類を使用するために，塩素原子の量
とアンモニア及びアミン類の量を確認する必要があり，そのために，甲５文献の実
施例１においては，用いたメチルトリメトキシシランのメチルトリクロロシランの
含有量が塩素原子換算で５ｐｐｍであることを示したものと理解される。
ところが，甲４実験で甲５文献の実施例１の追試のために原料として用いたメチ
ルトリメトキシシランの塩素原子含有量は計測されていない。したがって，甲４実
験で用いられたメチルトリメトキシシランに含有される塩素原子含有量と甲５文献
の実施例１で用いられたメチルトリメトキシシランに含有される塩素原子含有量と
が同一であると認めることはできない。そうすると，甲４実験において，甲５文献
の実施例１と同様にアルコキシシラン類の加水分解，縮合反応が進行したと認める
ことはできず，その結果，得られたポリメチルシルセスキオキサン粒子が，甲５文
献の実施例１で得られたものと同一と認めることはできない。
ウ 以上より，甲４実験で用いたポリメチルシルセスキオキサン粒子は，甲
１文献の実施例１で用いられたものと同一とはいえないから，甲４実験で得られた
ポリメチルシルセスキオキサン粒子のシラノール基量及び撥水性を，甲１文献の実
施例１のそれと同視して，引用発明の内容と認定することはできない。
エ 被告の主張に対する判断
(ｱ) 被告は，甲１文献の実施例１と甲４実験とでは，主要な実験条件に差
異がなく，記載が省略されている実験条件は発明の実施に関係しないか，関係性が
低い事項であるから，技術常識で補って実験を行うことができるから，甲４実験に
おいて甲１文献の実施例１（甲５文献の実施例１を含む。 では不明である条件を技
）
術常識の範囲で補い，これらの条件が甲４証明書に記載されていないことを理由に，
甲４実験が甲１文献の実施例１を正確に再現するものではないとはいえない，と主
張する。
しかし，前記ア及びイのとおり，攪拌条件はポリメチルシルセスキオキサン粒子
の粒子径に関係し，原料メチルトリメトキシシランの塩素含有量は，目的物を得る
ためのアルコキシシラン類の加水分解や縮合反応に関係するから，甲１文献の実施
例１の実施に対して関係性が低いとはいえず，これらを特定することなく甲４実験
が甲１文献の実施例１を再現したものと認めることはできない。
(ｲ) 被告は，甲４実験において，甲５文献に即してポリメチルシルセス
キオキサンを製造しているから，甲４実験で用いたポリメチルシルセスキオキサン
粉末は，平均粒子径５μｍ程度となっている，と主張する。
しかし，前記アのとおり，攪拌条件がポリメチルシルセスキオキサン粒子の粒径
に関係し，甲４実験が甲５文献の実施例１と同じ攪拌条件を用いたものと認めるこ
とはできないから，甲４実験で用いたポリメチルシルセスキオキサン粒子の平均粒
子径が５μｍ程度と認めることはできない。
(ｳ) 被告は，甲４実験で表面処理されたポリメチルシルセスキオキサン粒
子の体積平均粒径は５．７μｍであり，表面処理されたポリメチルシルセスキオキ
サン粒子の表面処理に伴う粒子径の増加はそれほど大きくないから，表面処理前の
平均粒子径は５μｍ程度である，と主張する。
しかし，表面処理に伴う粒径の増加の程度が被告主張の程度であることを示す証
拠はない。
(ｴ) 被告は，甲５文献の「アルコキシ化反応によって得られたメチルトリ
アルコキシシランまたはその部分加水分解縮合物中に副生する塩化水素または未反
応のメチルクロロシランとして存在する塩素原子の量は，特に限定されるものでは
ない。 との記載を理由に，
」 原料のメチルトリメトキシシラン中のメチルトリクロロ
シランの含有量は本質的な事項ではない，と主張する。
しかし，仮に，塩素原子の量を幅をもって限定する必要がないとしても，前記イ
のとおり，甲５文献記載の発明においては，原料のメチルトリメトキシシラン中の
塩素原子は，アンモニア又はアミン類で中和すべきものであり，塩素原子の中和に
必要なアンモニア又はアミン類の使用量を確定するためには，塩素原子の量を特定
する必要がある。したがって，原料のメチルトリメトキシシラン中のメチルトリク
ロロシランの含有量は本質的な事項ではないとはいえない。
(3) したがって，その余の点を判断するまでもなく，決定の引用発明の認定は
誤っている。取消事由１には，理由がある。
４ よって，その余の点を判断するまでもなく，原告の請求には理由がある。
第６ 結論
以上のとおり，取消事由１には理由があるから決定を取り消すこととして，主文
のとおり判決する。
知的財産高等裁判所第２部
裁判長裁判官
森 義 之
裁判官
永 田 早 苗
裁判官
古 庄 研